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具有弱磁阻的 La1−xSrxMnO3 中 Jahn–Teller 声子的塌缩

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为何晶体中微小变化能切换电导

一些金属氧化物在外加磁场下电导率会发生剧烈变化,这种现象称为巨磁阻。这类材料对未来的数据存储和传感技术很有吸引力,但其原子、电子与磁矩之间的微观相互作用仍存在争议。本文研究了这类晶体家族中的一种,发现一种细微的原子振动以出乎意料的极端方式表现出来,即便总体电学效应相对温和。

一个著名材料家族的奇异行为

研究聚焦于钙钛矿锰酸盐——由锰氧八面体构成、夹杂钕和锶(注:原文为镧和锶)原子的晶体。这些化合物可以表现出巨磁阻,即在磁场作用下电阻可变化数百倍或更多。早期理论将该行为归因于电子在锰原子间跃迁时强烈拉扯周围氧笼,从而产生称为 Jahn–Teller 畸变的特殊构型。主流观点认为,电子—晶格耦合越强,磁阻越大。

用中子束探测原子振动

为了检验这一图景,作者使用高分辨率中子散射,这项技术可在晶体中绘制磁激发(自旋波)和原子振动(声子)的全貌。他们研究了两种成分:La0.7Sr0.3MnO3 与 La0.8Sr0.2MnO3,分别在约350 K 和305 K 以下变为铁磁,但与典型的巨磁阻体系相比仅显示出温和的磁阻。在低温下,测量显示教科书式的行为:磁激发遵循可用简单海森堡模型描述的正弦型分布,大多数声子与基于密度泛函理论的详细计算相吻合。这表明在有序磁态下,自旋和原子晶格表现得是常规且可理解的。

Figure 1
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当磁性消失时,关键振动消失

当将晶体加热到超过居里温度(铁磁消失)时,出现了意外的转变。一整类涉及锰—氧键伸缩并具有 Jahn–Teller 特征的氧原子振动,在布里渊区边缘的无弹性信号骤然消失。与其随温度仅轻微软化或展宽不同,这些模态实际上发生了塌缩:在低温下强烈且清晰,而在高温下却不存在。仔细分析排除了诸如晶体对称性变化、孪晶域或自旋波与声子强混合等平凡解释。对两种已知结构相的理论声子计算仍然预测这些模态应存在,这指向一个真正反常的效应,与电子与晶格的相互作用方式有关。

从清晰振动到弥漫畸变

由于总散射强度守恒,丢失的振动权重必定在别处出现。作者发现它并没有简单地转移到低能的声子峰上。相反,在磁相变温度之上,他们观测到增强的准弹性散射:一个以零能量附近为中心的宽信号,表明极慢、近乎冻结的涨落。该信号出现在磁贡献可忽略的大动量转移处,因此必来自晶格。由此呈现的图景是,Jahn–Teller 键伸缩模态并未真正消失;它们从定义明确的传播波转变为缓慢移动、束缚电荷的氧子晶格畸变,在晶体中扩散。换言之,与电子相关的晶格畸变更像是游走的、短暂的局域变形,而非整洁的、延展的振动。

Figure 2
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重新思考控制巨磁阻的因素

也许最令人惊讶的是,这种极端的 Jahn–Teller 振动“塌缩”出现在仅表现弱磁阻的化合物中,而不仅限于那些具有巨磁阻效应的材料。其它实验也显示,在这些弱效应化合物中氧位移的幅度与经典巨磁阻体系相当。综合这些结果,挑战了以电子与 Jahn–Teller 畸变耦合强度来决定磁阻大小的简单观点。作者改而提出,关键因素是这些畸变的移动速度:在拥有巨大磁阻的材料中,畸变缓慢或近乎静止,强烈钉扎电荷载流子;而在磁阻较弱的材料中,畸变扩散更快,使电荷更易移动。这一从畸变强度到畸变流动性的重心转移,呼唤新的理论模型,并可为设计未来利用或有意抑制巨磁阻的氧化物电子器件提供指引。

引用: Sterling, T.C., Savici, A.T., Kajimoto, R. et al. Collapse of Jahn-Teller phonons in La1−xSrxMnO3 with weak magnetoresistance. Commun Mater 7, 121 (2026). https://doi.org/10.1038/s43246-026-01139-4

关键词: 巨磁阻, 电子–声子耦合, Jahn–Teller 畸变, 钙钛矿锰酸盐, 中子散射