Коллапс джонсон-теллеровских фононов в La1−xSrxMnO3 при слабом магниторезистивном эффекте

Почему крошечные изменения в кристалле могут переключать проводимость

Некоторые оксиды металлов способны резко изменить свою электрическую проводимость под действием магнитного поля — явление, известное как колоссальная магниторезистивность. Эти материалы представляют интерес для будущих устройств хранения данных и датчиков, однако микроскопическое взаимодействие между их атомами, электронами и магнитными моментами остаётся предметом споров. В этой работе исследуется одна из таких семейств кристаллов: обнаружено, что тонкий тип атомных колебаний ведёт себя крайне необычно, даже когда общий электрический эффект относительно невелик.

Странное поведение давно известного семейства материалов

Исследование сосредоточено на перовскитовых манганитах — кристаллах, собранных из октаэдров марганца и кислорода с атомами лантана и стронция между ними. Эти соединения могут демонстрировать колоссальную магниторезистивность, когда их электрическое сопротивление меняется во множество раз под действием магнитного поля. Ранее объяснения связывали это поведение с механизмом, при котором электроны перескакивают между атомами марганца, сильно взаимодействуя с окружающей кислородной «клеткой» и создавая особые искажения, известные как джонсон-теллеровские искажения. Преобладающая точка зрения была такова: чем сильнее это электрон–решётка взаимодействие, тем больше магниторезистивность.

Изучение атомных колебаний нейтронными лучами

Чтобы проверить эту картину, авторы использовали высокоразрешающее нейтронное рассеяние — метод, отображающий как магнитные возбуждения (спиновые волны), так и атомные колебания (фононы) по всему кристаллу. Были изучены два состава: La0.7Sr0.3MnO3 и La0.8Sr0.2MnO3, которые становятся ферромагнитными при примерно 350 K и 305 K соответственно, но по величине магниторезистивности уступают «классическим» колоссальным системам. При низких температурах измерения показали поведение, типичное для учебников: магнитные возбуждения следовали простым синусоидальным закономерностям, описываемым базовой моделью Гейзенберга, а большинство фононов соответствовали детальным компьютерным расчётам на основе теории функционала плотности. Это указывало на то, что в упорядоченном магнитном состоянии и спины, и атомная решётка ведут себя обычно и предсказуемо.

Когда магнитизм «тает», ключевая вибрация исчезает

При нагревании кристаллов выше их температур Кюри, где ферромагнетизм исчезает, произошла неожиданная трансформация. Целое семейство колебаний кислорода, связанное с растяжением связей марганец–кислород и обладающее джонсон-теллеровским характером, внезапно потеряло свою неупругую сигнатуру вдоль границы зоны Бриллюэна — области, описывающей коллективные движения через многие элементарные ячейки. Вместо простого размягчения или небольшого уширения с температурой эти моды фактически «рухнули»: эффективные и чёткие при низкой температуре, они были почти полностью отсутствующими при высокой. Тщательный анализ исключил банальные объяснения, такие как изменение симметрии кристалла, формирование доменов или сильное смешение спиновых волн и фононов. Теоретические расчёты фононов для обеих известных структурных фаз всё равно предсказывали наличие этих мод, что указывает на подлинно аномальный эффект, связанный с тем, как электроны взаимодействуют с решёткой.

От острых колебаний к диффузным искажениям

Поскольку полная интенсивность рассеяния должна сохраняться, пропавший вклад фононов должен появиться в другом месте. Авторы обнаружили, что он не просто перекочёвывает в пики фононов с меньшей энергией. Вместо этого выше магнитного перехода наблюдалось усиление квазиизлучения: широкого сигнала, сосредоточенного около нулевой энергии, указывающего на очень медленные, почти замороженные флуктуации. Этот сигнал возникает при больших импульсных передачах, где магнитные вклады незначительны, так что он обязателен иметь решёточное происхождение. Выходит картина, в которой джонсон-теллеровские моды растяжения не исчезают, а преобразуются: из хорошо определённых распространяющихся волн они превращаются в медленно движущиеся, задерживающие заряд искажения кислородной подсистемы, которые диффундируют по кристаллу. Иначе говоря, искажения решётки, связанные с электронами, становятся скорее блуждающими, кратковременными локальными деформациями, чем чистыми распространёнными колебаниями.

Переосмысление факторов, контролирующих колоссальную магниторезистивность

Возможно, наиболее удивительно то, что этот экстремальный «коллапс» джонсон-теллеровских колебаний наблюдается в соединениях с только слабой магниторезистивностью, а не только в тех, где эффект колоссален. Другие эксперименты также показали, что величина смещений кислорода в этих «слабых» соединениях сопоставима с таковой в классических колоссальных системах. В совокупности эти результаты ставят под сомнение простую идею о том, что величина магниторезистивности определяется главным образом силой связи электронов с джонсон-теллеровскими искажениями. Авторы предлагают вместо этого считать решающим фактором скорость движения этих искажений. В материалах с огромной магниторезистивностью искажения медленны или практически статичны, сильно закрепляя носители заряда; в системах со слабым эффектом искажения диффундируют быстрее, позволяя зарядам перемещаться легче. Такой сдвиг акцента от силы искажения к его подвижности требует новых теоретических моделей и может направлять разработку оксидной электроники, использующей или целенаправленно подавляющей колоссальную магниторезистивность.

Цитирование: Sterling, T.C., Savici, A.T., Kajimoto, R. et al. Collapse of Jahn-Teller phonons in La_1−xSr_xMnO₃ with weak magnetoresistance. Commun Mater 7, 121 (2026). https://doi.org/10.1038/s43246-026-01139-4

Ключевые слова: колоссальная магниторезистивность, электрон-фононное взаимодействие, джонсон-теллеровские искажения, перовскитовые манганиты, нейтронное рассеяние