微弱な磁気抵抗を示すLa1−xSrxMnO3におけるヤーン＝テラー散逸の崩壊

微小な結晶変化が電気伝導を切り替える理由

一部の金属酸化物は磁場をかけると電気伝導性が劇的に変化することがあり、これは巨大磁気抵抗と呼ばれます。これらの物質は将来のデータ記憶やセンサー技術に有望ですが、原子、電子、磁気モーメントの微視的な相互作用は依然議論の的です。本稿はそのような結晶群の内部を調べ、全体としての電気的変化が比較的控えめであっても、微妙な種類の原子振動が驚くほど極端な振る舞いを示すことを明らかにします。

よく知られた材料族の奇妙な挙動

本研究はペロブスカイト型マンガナイト、すなわちマンガンと酸素の八面体がラントナンやストロンチウム原子でつながれた結晶に焦点を当てます。これらの化合物は、磁場で抵抗が数百倍以上変化することがある巨大磁気抵抗を示し得ます。従来の理論は、この挙動を、電子がマンガン原子間をホップするとき周囲の酸素ケージを強く引きつけてヤーン＝テラー歪みと呼ばれる特別な変形を作る機構に結びつけてきました。一般的な見方は、電子と格子の結合が強いほど磁気抵抗も大きくなるというものでした。

中性子ビームで原子振動を探る

この解釈を検証するために、著者らは高分解能中性子散乱を用いました。これは結晶内の磁気励起（スピン波）と原子振動（フォノン）を広範囲にわたって写し出す手法です。研究では、La0.7Sr0.3MnO3とLa0.8Sr0.2MnO3の2組成を調べました。これらはそれぞれ約350 Kと305 K以下で強磁性となりますが、古典的な巨大磁気抵抗系と比べると磁気抵抗は控えめです。低温では、測定は教科書通りの振る舞いを示しました：磁気励起は基本的なハイゼンベルク模型で記述できる単純な正弦状の分散に従い、ほとんどのフォノンは密度汎関数理論に基づく詳細な計算と一致しました。これは秩序化した磁性状態ではスピンも格子も従来のよく理解された振る舞いをすることを示しています。

磁性が溶けるとき、重要な振動が消える

試料をキュリー温度以上に加熱して強磁性が消えると、予期せぬ変化が起きました。マンガン–酸素結合の伸縮を伴いヤーン＝テラー的性格を持つ酸素振動の一群が、ブラッグゾーンの端に沿った非弾性信号を突然失ったのです。温度に伴って単に軟化したりわずかに広がったりするのではなく、これらのモードは実質的に崩壊しました：低温でははっきりと強いピークを示したのに対し、高温では消えてしまったのです。結晶対称性の変化、ドメインの双晶化、スピン波とフォノンの強い混合といったありふれた説明は注意深い解析で除外されました。既知の構造相に対する理論的フォノン計算はいずれもこれらのモードが存在することを予測しており、これは電子と格子の相互作用に結びつく真に異常な効果を示唆しています。

鋭い振動から拡散する歪みへ

散乱強度の総和は保存されるため、消えた振動の重みは別の場所に現れなければなりません。著者らはそれが単に低エネルギー側のフォノンピークに移ったのではないことを見出しました。代わりに、磁気転移温度を越えて、ゼロ近傍に集中する広い信号である増強された準弾性的散乱が観測されました。これは非常に遅い、ほとんど凍結したような揺らぎを示します。この信号は磁気寄与が無視できる大きな運動量領域で現れるため、その起源は格子にあります。描像としては、ヤーン＝テラー結合に関係する結合伸縮モードが消えるのではなく、よく定義された走査波から遅く動く、電荷を閉じ込める酸素部分格子の歪みへと変換され、結晶内を拡散しているというものです。言い換えれば、電子に伴う格子歪みは広がったきれいな振動というより、さまよい短命な局所変形に近づくのです。

巨大磁気抵抗を支配する要因を再考する

最も驚かされる点の一つは、ヤーン＝テラー振動のこの極端な「崩壊」が、巨大な磁気抵抗を示す化合物だけでなく、磁気抵抗が弱い化合物にも現れていることです。他の実験でも、これらの弱い系における酸素変位の大きさは古典的な巨大効果系と同程度であることが示されています。これらの結果を合わせると、磁気抵抗の大きさが主に電子がヤーン＝テラー歪みとどれだけ強く結合するかで決まるという単純な考えに疑問が投げかけられます。著者らは代わりに決定的なのは歪みがどれだけ速く動くかだと提案します。巨大な磁気抵抗を示す材料では歪みが遅いかほぼ静的であり電荷を強くピン止めするが、効果の弱い材料では歪みがより速く拡散し電荷がより容易に移動できる、というわけです。歪みの強度から歪みの移動性へと焦点を移すこの視点は、新たな理論モデルを求めるものであり、巨大磁気抵抗を利用または意図的に抑制する酸化物エレクトロニクスの設計指針となり得ます。

引用: Sterling, T.C., Savici, A.T., Kajimoto, R. et al. Collapse of Jahn-Teller phonons in La_1−xSr_xMnO₃ with weak magnetoresistance. Commun Mater 7, 121 (2026). https://doi.org/10.1038/s43246-026-01139-4

キーワード: 巨大磁気抵抗, 電子–格子結合, ヤーン–テラー歪み, ペロブスカイトマンガナイト, 中性子散乱