基于人工智能的数据高效无序材料配分函数估算

为什么杂乱材料中的微小缺陷很重要

当今许多最有前景的材料——从核燃料到高性能合金——并非完美有序的晶体，而是不同原子充分混合的化学“拼贴”。在这些杂乱结构中，微小的缺失原子和其他缺陷决定了热量、电流，乃至辐射损伤如何在材料中传播。本文介绍了PULSE，一种新的人工智能工具，它能够比传统计算模拟更高效地预测这些缺陷在复杂无序材料中的行为。

几乎数不清的组合带来的问题

在多组分材料中，例如铀-钚混合氧化物或高熵合金，原子可以以极多的方式占据晶格位置。每一种不同的排列或构型都会略微改变缺陷形成和迁移的难易程度。要预测现实材料的性质，理论上必须考虑所有这些可能性，这可以用一个称为配分函数的数学量来描述。传统方法要么用少数精心设计的模型结构来近似无序，要么通过蒙特卡罗采样大量构型。前者可能漏掉重要排列，后者往往在计算上代价极高，以至于对真实体系变得不切实际。

自我训练的人工智能采样器

PULSE（Partition function Unsupervised Learning Sampling and Evaluation）通过学习如何自主探索构型空间来应对这一挑战。它基于一种逆变分自编码器，这是一类从简单随机输入出发并将其变换为真实原子构型的神经网络。关键在于，该模型不需要预先编好的示例数据库。相反，它生成候选排列，将它们交给原子尺度计算器以获得能量，然后调整内部参数，使有利的样本更可能被生成。这个闭环使得AI能够把注意力集中在对配分函数最重要的构型上，尤其是那些在给定温度下占主导地位的构型。

在核燃料上的检验

为展示其能力，作者将PULSE应用于铀-钚氧化物，这是一种关键的核燃料材料。他们关注肖特基缺陷——一组缺失的原子，这类缺陷强烈影响燃料在高温和辐射下的响应。首先，他们在相对较小的局域环境上测试该方法，在这些情况下可以用暴力求解精确计算配分函数。PULSE对该量以及由此得到的缺陷浓度的估算，与精确结果高度一致，但所需的能量计算次数比扫描完整数据库少几个数量级。与广泛使用的“特殊准随机结构”方法相比，PULSE在精度上相当或更好，而且具有明确的内在收敛度量，并在高温下大大降低了计算成本。

AI揭示的局部环境影响

由于PULSE明确生成并评估围绕缺陷的原子邻域，它可用于探查缺陷影响力的延伸范围。通过系统地随机化离缺陷越来越远的原子层，作者发现，在这种氧化物燃料中，仅有少数几个邻壳的原子显著影响缺陷的能量学，而且随着温度升高，这一相关距离会缩短。该方法还展示了缺陷浓度如何随钚含量变化：随着材料中钚含量增加，缺陷形成通常变得更容易，导致缺陷密度升高——尤其在较低温度下，能量差异更为重要。

这对未来材料设计的重要性

对非专业读者而言，核心信息是：PULSE为让AI“计数”并优先考虑高度无序材料中最重要的原子排列，提供了一种快速且灵活的途径。该方法不是穷尽地模拟每一种可能的构型，而是在运行中学习哪些局部模式控制缺陷形成，并利用这些知识估算缺陷浓度及相关性质。尽管是在核燃料上演示，该框架同样可应用于广泛的复杂材料，如高熵合金或用于储能与催化的混合氧化物。通过这种方式，PULSE可以帮助研究人员快速探索微观无序如何塑造宏观性能，从而指导更安全、更高效材料的设计。

引用: Karcz, M.J., Messina, L., Kawasaki, E. et al. AI-driven data-efficient estimation of partition functions in disordered materials. Sci Rep 16, 14568 (2026). https://doi.org/10.1038/s41598-026-37953-6

关键词: 无序材料, 机器学习, 核燃料, 点缺陷, 生成模型