通过红外拉盖尔-高斯激光在氩气中驱动近阈值谐波产生真空紫外涡旋光束

带有扭曲的光

光不仅仅是能量的流动；它还能携带一种使波前像螺旋塞一样旋转的“扭曲”。在真空-紫外（VUV）波段，这种扭曲或涡旋光可以让科学家在极短的时间尺度和极小的空间尺度上观察材料内部电子的运动。该研究展示了如何使用紧凑的台式装置而非巨型设施来产生这些奇异的光束，从而为超快材料科学和化学提供更易获得的工具。

为什么扭曲的VUV光很重要

涡旋光束中间有一个暗孔，周围是一圈亮环，像一个发光的甜甜圈。由于它们的波前呈螺旋状，光束携带轨道角动量，这是一种可以施加到物质上的旋转“冲量”。在更短波长的VUV范围内，这种扭曲光可以探测固体中的电子跃迁、揭示电子在能带之间的运动，并感知分子的手性结构。迄今为止，在这些波长下产生此类光束通常需要同步加速器或自由电子激光等大型昂贵设施，或依赖复杂且灵活性受限的方案。因此，一种可调、能放在实验台上的简单光源对许多研究和技术领域都极具吸引力。

通向涡旋VUV光束的台式路线

作者们探索了一种方法：从已被塑造成涡旋形状的强红外激光束开始，其能量集中成一圈，传播时相位呈螺旋扭转。该光束聚焦到一股短小的氩气喷射中，在那里它极强地驱动原子中的电子，促使它们发射出频率远高于原激光的新光。这些新颜色通过谐波产生出现：发射光的振荡频率是原始激光的若干倍。研究集中在“近阈值”谐波上，其光子能量恰好位于氩原子电离阈值附近。在该区域，发射的VUV光自然落在研究固体和分子时有用的范围内，并且关键是它继承了驱动红外涡旋光束的扭曲特性。

通向新光的两条竞争路径

在每个氩原子内部，红外场可以通过不止一种方式产生VUV光。有时原子在多光子步骤中同时有效地吸收多个光子，将电子推向激发态但并未完全释放它。另一些情况下，电场将电子撕离并随后将其驱回与母离子碰撞，这个过程可以释放出更高能量的光。本文的模拟在时间和频率上追踪这些过程，并显示不同谐波阶数由不同路径的混合主导。落在第七和第九阶附近的较低近阈值谐波尤其敏感：它们源于多光子路径与回碰路径之间的微妙干涉，使得其谱线变得宽且有些模糊。稍高一些的谐波，如第十一阶，主要由清晰、界定良好的回碰事件产生，更像传统的高次谐波。

在空间中塑造甜甜圈光束

除了内部机制外，研究者还考察了这些涡旋谐波在离开气体喷嘴并传播时在空间上呈现的样子。模拟显示出丰富的环形强度图案：某些谐波呈现单一亮环，另一些则有多圈同心环。将气体喷嘴放在激光焦点的前方、焦点处或焦点后会改变光束不同部分的相加方式，因为发射光的相位和聚焦条件一同发生偏移。有趣的是，近阈值谐波的整体强度和基本谱形几乎不随气体喷嘴位置变化，这与能量高得多的高阶谐波不同。然而，它们的空间剖面确实会变化：第七谐波倾向于保持单环结构，第十一谐波在所有位置上都保持稳健的纯净环，而第九谐波对条件非常敏感，会在单环与多环之间切换。这些图案可追溯到沿束线不同部分对每一级谐波是否能实现相长累积的差异。

迈向实用的扭曲VUV光源

通过把原子内部的微观路径与出射光束的宏观形状联系起来，该研究构建了近阈值涡旋谐波如何形成和传播的详细图景。简单来说，作者们展示了扭曲的红外光束可以在紧凑的气体喷嘴装置中可靠地将其扭曲印刻到VUV光上，并且所得的甜甜圈形光束可以被调节和细致理解。这为实验室可用的实用台式VUV涡旋光源奠定了基础，使研究者在不依赖大型光源设施的情况下观察电子运动、探测手性物质并探索原子、分子与固体中的超快过程成为可能。

引用: Han, J., Wang, B., Tang, X. et al. Generation of vacuum ultraviolet vortex beams via near-threshold harmonics in argon gas driven by infrared Laguerre-Gaussian lasers. Commun Phys 9, 145 (2026). https://doi.org/10.1038/s42005-026-02579-7

关键词: 涡旋光, 真空紫外, 高次谐波, 轨道角动量, 超快电子动力学