通过同时抑制对角与非对角声子贡献逼近晶格热导率下限

为什么阻止热流能推动未来技术

许多清洁能源与高性能技术——从将废热转为电能的热电发电机到高超音速飞行器的隔热罩——都依赖于不易传热的固体材料。本文探讨如何将晶体材料推进到原子振动所致热流的极端“近玻璃”下限，揭示设计规则并提出实现超低热导率的新候选材料。

振动的原子如何传导热量

在大多数半导体与绝缘体中，热量由声子携带——即原子振动的小包。在简单且刚性的晶体中，这些振动像气体粒子一样传播，穿越晶格并产生高热导率。而在无序固体中，振动失去整齐的波动特性，热以更弥散的方式漫游，更像玻璃。最近的“双通道”理论将这两种图景统一起来：把热流视为对角的粒子样通道与非对角的更具波动相干性的通道的组合。理解这两种通道如何叠加对于有意同时减缓二者、让晶体达到与最佳玻璃相当的绝热性能至关重要。

热量穿过晶体的两条途径

在此框架下，通常的粒子样声子构成对角通道，而非对角通道来自相同波长下不同振动模之间的类量子混合。作者运用量子力学计算分析了4700种晶体，详细绘制出每一频率振动如何贡献于各通道。他们发现，具有多个原胞原子的复杂晶体往往抑制粒子样通道，但增强波动性更强的非对角通道。跨材料的共同模式显示：非对角热载体速度很高但寿命极短，充当快速却非常脆弱的热量信使。

阻断热流的最佳平衡点

一个关键发现是：仅仅使声子寿命非常短并不总能使热流最小化。如果寿命过长，粒子样声子传播距离远并高效传热；若寿命过短，振动变为弥散性，非对角通道会变强。最低总热导率的材料聚集在大约一皮秒的中等寿命区间，伴随相对较慢的声子速度和大的原子位移，这些特征表明键合柔软且强非简谐性。在此区域，两个通道同时被削弱：声子既不足以像干净的粒子那样远距离传播，又未被过度阻尼到以致波动性扩散主导传热。

教机器寻找超绝热体

为将这些物理洞见转为发现工具，团队在4700个高精度模拟上训练了先进的图神经网络ALIGNN。模型不仅学会预测整体热导率，还能直接从晶体结构与化学成分预测详细的声子属性——寿命、速度、平均自由程等。随后他们将这些模型应用于3万多种材料，并用第二层传统机器学习模型确认哪些声子描述符组合最能指示超低热传输。这一多步方法复现了完整量子计算中观察到的趋势，表明数据驱动模型可以可靠地在复杂的双通道格局中导航。

出现了创纪录的新材料

借助这些模型，研究者筛选了约2.6万种来自主要数据库的真实与假设晶体，标出一小批有前景的候选者并回到完整量子计算中进行确认。十二种材料被验证在室温下具有超低晶格热导率，若干接近0.2瓦每米开尔文，一种立方晶的碘化铊约为0.13——位列晶体固体已报道的最低值之一。这些化合物多数具有共同特征，如重且弱键合的原子（例如铯、铊、铅）和自然倾向于实现所需中等寿命与慢声子速度的复杂结构。

对未来能源材料的意义

该研究表明晶体中最低的传热出现在既不被粒子样也不被波动样声子主导的平衡点上，提供了设计极端热绝缘体的实用配方。材料科学家如今可以不只是“软化”晶格或增复杂结构，而是利用强大的机器学习模型，靶向特定的声子寿命、速度与原子运动的平衡。这一双通道视角有望加速新型热电材料、热障涂层与以空前精度管理热量的声子晶体的发现。

引用: Rodriguez, A., Rurali, R., Lin, C. et al. Approaching lower bound of lattice thermal conductivity by simultaneously suppressing diagonal and off-diagonal phonon contributions. npj Comput Mater 12, 137 (2026). https://doi.org/10.1038/s41524-026-02018-9

关键词: 晶格热导率, 声子, 热电材料, 机器学习材料发现, 声子晶体