轴向氧配位驱动单原子铁催化剂中自旋调控的电子转移，实现选择性污染物转化

将受污染的水转变为更清洁的资源

随着工业化学品和日常用品留下难以去除的污染物，洁净且负担得起的水日益成为全球性问题。本研究探索了一种通过控制催化剂如何传递电子来更高效净化水的新方法，使其能够温和地将有毒的小分子转化为更大、更易处理的固体，同时避免产生可能损害水体中其他成分的大量活性自由基。

构建单原子净化平台

研究人员设计了一种特殊催化剂，以锚定在微小碳颗粒（纳米金刚石）上的单个铁原子为核心。起始于商业纳米金刚石粉末，他们部分转化其表面为类金刚石与类石墨的混合碳结构，随后氧化表面以引入含氧基团，最后连接上含铁的环状分子——铁酞菁。这样得到的结构中，每个铁原子位于平面环中心并与一个突出表面的氧原子成键，形成一个五配位的铁中心，既稳定又高度暴露于流经的水和化学物质。

大量结构表征证实了这种结构如预期工作。X射线衍射、红外与拉曼光谱显示铁环结构在锚定后保持完整。高分辨率电子显微镜观察未见铁簇或颗粒形成；相反，单个铁原子分散在纳米金刚石载体上。先进的X射线吸收测量进一步验证了每个铁中心保留了四个平面内的氮配位，并获得了一个轴向氧配位，这微调了金属的局部电子环境。

催化剂如何改变净化化学过程

为测试性能，团队使用常见的消毒剂和氧化剂——过乙酸，来降解模型污染物4-氯酚。

电化学测量和对多种酚类化合物的反应研究表明，反应速率与污染物的电子给出难易紧密相关。催化剂更偏好富电子分子，并更有效地利用过乙酸，大部分过乙酸被转化为简单的乙酸而非浪费掉。该过程不是将污染物完全氧化为二氧化碳，而是选择性地将酚类分子偶联成较大的链状聚合物并留在催化剂表面，从而更易捕获并防止其重新进入水体。

自旋态与原子设计作为控制手段

这种选择性的核心在于轴向氧如何改变铁原子的电子与磁性状态。

从实验室概念走向实际水处理

除基础科学外，团队还评估了该催化剂在实际水处理中的可行性。氧配位材料在多次循环测试中保持性能，能抵抗盐分、天然有机物和pH变化的干扰，并能在多种真实水体中良好工作，包括河水、海水和处理过的废水。将其负载在棉纤维上并在连续流装置中运行超过130小时，催化剂持续去除污染物且铁溶出极低，远低于饮用水限值。处理后水样的毒性测试未显示对细菌生长的抑制，表明残留溶液是安全的，而潜在有害的聚合产物则被固定在固体催化剂上。

对未来清洁水技术的意义

总体而言，该研究表明通过精确布置单个铁中心周围的原子，尤其是添加轴向氧配位，可以调控污染物处理过程中电子的流动。催化剂并非简单地摧毁污染物，而是将小分子酚类缝合成更大、类似固体的聚合物并困在其表面，将溶解的废物转化为可移除的资源。这种基于自旋态与配位控制的策略为设计耐用、选择性高的水净化系统提供了新的路径，使氧化剂能更有效利用并将副产物控制在固体相中。

引用: Miao, F., Wang, Y., Zhou, H. et al. Axial oxygen coordination drives spin-regulated electron transfer in single-atom Fe catalysts for selective pollutant transformation. Nat Commun 17, 4589 (2026). https://doi.org/10.1038/s41467-026-71163-y

关键词: 水处理, 单原子催化剂, 过乙酸, 酚类污染物, 电子转移