在高熵反铁磁体中具有无序自旋取向的远程磁有序

当无序表现得像有序

磁性材料是从数据存储到未来量子器件等技术的基石，传统观点认为过多的原子无序会破坏其整齐的远程磁结构。本研究推翻了这种预期：研究显示高度无序的“高熵”晶体仍能形成稳定的大尺度磁取向——但每种原子保持各自偏好的方向，就像一群排练好的舞者中每个人略微面向不同方向。

将多种金属混入同一晶格

本研究的核心材料称为HEPS3，化学式为(Mn_1/4Fe_1/4Co_1/4Ni_1/4)PS₃。它属于一类层状晶体，金属原子位于平坦的蜂窝格子上，层间由弱的范德瓦尔斯力维系。在该家族的常见成员中，每个晶体通常只含一种磁性金属，其自旋（由电子携带的微小磁矩）会排列成规则模式。而HEPS3以等量随机混合四种不同的磁性金属——锰、铁、钴和镍——散布在蜂窝格子上。这种极端的随机性或“高熵”通常被认为会破坏任何长程磁序，并导致一种无序、玻璃态的行为。

在随机之海中的远程有序

为了观察自旋的实际行为，研究人员使用了两种互补的强有力探测手段。中子衍射能够感知晶体中整体的磁性排列，结果显示在约72开尔文（约−200 °C）以下，HEPS3 形成了三维的之字形反铁磁结构：自旋沿链排列，相邻链的方向交替。令人意外的是，这种有序态与更弱耦合的二维磁性层并存，后者在稍高温度下仍然存在。测得的磁性峰在蜂窝平面上很锐利，表明之字形模式在长距离上延伸，尽管构成晶格的原子是随机分布的。

分别“听”每种元素的声音

中子散射对所有原子进行平均，无法区分哪种金属发挥了什么作用。为获得逐元素的见解，团队使用了共振软X射线散射，该方法可调谐至锰、铁、钴或镍的特定能级。通过依次选择每种元素，他们证明四种金属都在相同温度下参与了同一次磁相变。然而，当他们考察散射X射线对偏振和样品旋转的依赖时，出现了更细致的画面。这些特征表明四种金属的自旋并不都指向晶体内相同的方向。相反，每种元素在由晶格轴定义的平面内采纳各自偏好的倾角，反映出其固有的磁性特征。

局部偏好与整体协作之间的妥协

研究者将这种不同寻常的状态解读为两种相互竞争倾向之间的妥协。一方面，每个离子都有其“单离子各向异性”——由其电子结构和局部环境决定的自旋方向偏好；另一方面，交换相互作用倾向于使相邻自旋以协调的模式排列以降低整体能量。如果交换相互作用很弱，各元素会各随其各向异性，从而出现局部有序但无一致模式。若交换绝对占优，所有自旋将被强制指向同一共同方向。HEPS3 位于中间地带：自旋在晶格上形成共同的之字形模式，但每种金属在该模式内仍保持略有不同的取向。其结果是存在长程磁序，却没有简单重复的局部基元，也没有传统意义上的磁单胞。

这种奇异磁体为何重要

本工作引入了一种新型磁态：由多种不同且随机分布的磁元素构成的稳健大尺度反铁磁序列，而这些元素的自旋并未就方向完全达成一致。研究表明，通常被认为会促进磁性玻璃化的高构型熵，反而可以帮助稳定一种不寻常但定义明确的有序态。除了挑战传统关于无序如何影响磁性的看法外，这些发现暗示可以有意设计高熵磁体来调控磁性强度、方向性和维度性。这或将为未来磁性与自旋电子学材料的设计开辟路径，使复杂性不再是待消除的问题，而成为可被利用的强大资源。

引用: Shen, Y., Zhang, G., Zhang, Q. et al. Long-range magnetic order with disordered spin orientations in a high-entropy antiferromagnet. Nat Commun 17, 3558 (2026). https://doi.org/10.1038/s41467-026-70184-x

关键词: 高熵磁体, 反铁磁性, 自旋取向, 范德瓦尔斯材料, 中子与X射线散射