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通过3d-4d阳离子工程在应变La2CoRuO6薄膜中实现室温铁亚磁性与极性相

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这类新材料为何重要

现代电子学越来越依赖电子自旋而不仅仅是电荷,这一领域称为自旋电子学。能够用电信号控制磁性,反之亦然的器件,有望带来更快、能耗更低的存储与逻辑元件。然而,这类“多功能”材料尤其是在室温下性能良好的非常稀少。本研究报道了一种薄膜材料,在日常温度下同时兼具强健的磁性和可切换的电极化,指向了用于未来低功耗技术的实用构件。

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构建一种特殊的晶体三明治

研究者将注意力集中在一种称为La2CoRuO6的化合物上,它属于被称为双钙钛矿的一类多功能氧化物。这类晶体有两种不同的金属原子以有序棋盘格方式排列,提供了多种调控行为的途径。在块体形式中,La2CoRuO6是电绝缘并具反铁磁序,邻近的原子磁矩相互抵消。团队在精心选择的钛酸锶基底上生长了超薄且高度有序的该材料薄膜。由于薄膜与基底的原子间距存在微小失配,薄膜被迫处于应变状态,从而微妙地挤压并旋转其原子框架。

将应变转化为强磁性

研究者使用包括X射线衍射、原子分辨电子显微镜和中子反射等多种表征手段,表明薄膜具有优良的晶体质量和长程的钴-钌有序排列。磁化测量显示出一种铁亚磁态:钴与钌的子晶格方向相反,但其磁矩大小不再完全抵消,留下净磁矩。值得注意的是,这种有序的磁态一直持续到约623开尔文,远高于室温且显著高于许多氧化物磁体。电学测试证实薄膜仍保持绝缘特性,这对需最小化电流的自旋电子器件而言是一个有吸引力的组合。

原子畸变如何重塑自旋结构

为查明为何应变产生这种铁亚磁绝缘态,团队细致考察了晶格的微观结构。高分辨率成像显示,与块体晶体相比,包围每个金属离子的氧八面体明显倾斜和扭曲,并且这些畸变从薄膜-基底界面向表面逐渐变化。钴离子呈高自旋构型,携带较大的单体磁矩,而钌离子贡献较小的磁矩。先进的量子力学计算表明,压缩应变收缩了晶胞体积并增强了沿直接的钴-氧-钌路径的磁相互作用,同时削弱了同类离子之间的竞争通道。这种交换通路的再平衡有利于各子晶格内的平行排列但子晶格间相反排列,从而产生净的铁亚磁矩,同时保留能隙使材料保持绝缘。

Figure 2
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薄膜内部的隐秘电性斑块

除了磁性,团队还寻找电极化的迹象——即可被外场可逆转的微小正负电荷位移。宏观测量暗示存在极性响应,但受漏电流影响较大。利用压电响应力显微镜进行的纳米尺度成像清楚地显示,局部区域可以用相反电压脉冲写入和擦除,证明了极化是可切换的。基于二次谐波光产生的光学测量进一步表明,薄膜整体不再保留块体晶体的反演对称性,这与极性相的出现一致。阳离子位置的原子级映射显示出许多纳米尺度的极性区域,其中钴和钌原子朝某一优选方向偏离中心,形成了极性纳米畴的拼贴,而非单一均匀的铁电态。

将晶格扭曲与电性联系起来

计算表明,完美均匀的应变薄膜仍将保持非极性,这意味着起作用的是更微妙的因素。关键在于氧八面体的旋转并不均匀:它们沿薄膜厚度逐渐变化,产生了结构畸变的“梯度”。这种梯度在局部破坏了反演对称性,推动钴和钌离子朝略有不同的方向位移,产生纳米尺度的电偶极子。明确包含此类梯度的理论模型产生了有限的极化,与实验观察一致。本质上,驱动磁性相互作用重构的同一应变诱导的晶格畸变,也创造了可切换的极性区域景观。

对未来器件的意义

通过在3d–4d双钙钛矿中精心设计应变和原子有序,作者实现了一种在高于室温条件下同时具有铁亚磁性和极性的材料。尽管电极化被分割成纳米尺度畴而非完全均匀,但它仍然可切换并与薄膜中强健的磁性共存且保持绝缘性。这项工作弥补了含较重元素的氧化物材料的实验空白,并提供了一条设计思路:利用外延应变和受控的晶格旋转在单一晶体中耦合磁性与极化。这类策略最终可能产生用于低功耗、高密度自旋电子技术的实用多铁元件。

引用: Li, D., Zhou, Y., Jiang, K. et al. Room-temperature ferrimagnetism and polar phase in strained La2CoRuO6 films through 3d-4d cation engineering. Nat Commun 17, 3887 (2026). https://doi.org/10.1038/s41467-026-70125-8

关键词: 多铁性材料, 自旋电子学, 应变薄膜, 双钙钛矿, 铁亚磁性