ひずみ制御した二層ニッケレート薄膜における構造変化

なぜ結晶の形を変えることが重要なのか

超伝導体は電気を熱として無駄にすることなく運べるが、多くは非常に低温でしか機能しない。新たに注目を集めるニッケル系材料群は、予想外に高い超伝導転移温度を示し、送電網や磁石、電子機器の効率化への期待を高めている。本研究では、特定のニッケル化合物であるLa3Ni2O7を極薄膜として成長させ、格子を押し縮めたり引き伸ばしたりすることで原子構造がどのように変化し、それが超伝導性にどのように影響するかを詳しく調べた。

薄膜に圧縮や伸張の“感覚”を与える方法

研究チームはLa3Ni2O7の非常に薄い層を、基板と呼ばれる異なる結晶上に成長させた。基板はその面内で薄膜を自然に引き伸ばしたり圧縮したりする。ある基板は薄膜をわずかに引き離して引張ひずみを生じさせ、別の基板は押し合わせて圧縮ひずみを生む。これらの基板を慎重に選ぶことで、強く圧縮されたものから強く引き伸ばされたものまで一連の試料を作製した。次に各薄膜が温度低下に伴ってどれだけ電流を流しやすくなるかを測定した。その結果、最も強く圧縮された薄膜だけが超伝導の兆候を示し、中程度に圧縮された薄膜は金属的な振る舞いを続け、引き伸ばされた薄膜は絶縁化した。

原子が兆単位の長さで動く様子を観察する

圧縮が重要である理由を理解するため、研究者たちは原子位置を兆分の一メートル単位で特定できる先端的な電子顕微鏡法を用いた。鍵となる手法であるマルチスライス電子パイチグラフィーにより、重いランタンやニッケルの原子だけでなく、ニッケルを取り巻く酸素のようなはるかに軽い原子も可視化できた。一連のひずみ付与された薄膜にわたってニッケル–酸素結合がどのように曲がり伸びているかをマッピングしたところ、圧縮ひずみは面内におけるこれらの八面体ケージをより対称にするのに対し、引張ひずみは結合角のより不均一なパターンをもたらすことがわかった。

面内の対称性と面外の自由度

測定は、薄膜の幾何学と高圧下で超伝導が最初に報告されたバルク結晶の幾何学との重要な対比を明らかにした。どちらの場合でも超伝導が現れるときに面内の原子間距離は類似の縮みを示す。しかし薄膜では、面内の圧縮下で層間方向（垂直方向）の間隔はむしろ拡大するのに対し、バルク結晶では圧力下でそれが縮むという違いがあった。ニッケル–酸素結合長の詳細解析は、超伝導薄膜で面外の結合が長くなる一方で、単位胞全体の体積は依然として減少することを示した。この結果は、層内の面を押し縮めることが層を近づけることよりも重要であることを示唆し、垂直方向の圧縮が主要因であるという従来の考えに異を唱えるものだ。

どのゆがみが最も重要かを切り分ける

視覚的な観察を越えるため、研究者たちは酸素ケージの複雑なゆがみを単純な構成要素に分解する理論的枠組みを構築した：結合長の変化、内部角度の変化、そして八面体の剛体回転である。スーパーコンピュータ計算を用いて、各種ゆがみが電荷担体が存在する電子バンドにどのように影響するかを検討した。結合長の変化は主にエネルギー準位を上下にシフトさせるのに対し、回転は特定のニッケル軌道の不要な混成を減らすことで低エネルギーバンドを“きれいにする”特別な役割を果たすことが分かった。超伝導薄膜と加圧されたバルク結晶の両方で、八面体の対称性向上と特定の回転パターンは、超伝導に有利と考えられるより整った電子構造と結びついていた。

将来の超伝導体にとっての意味

総合すると、本研究はすべての圧力が同じではないことを示している。精密に設計された面内圧縮とニッケル–酸素ネットワークの対称性が、バルク結晶でも薄膜でもLa3Ni2O7の超伝導を支える共通の要素であるらしい。ピコメートルスケールの構造調整を電子特性の変化に直接結びつけることで、本研究は次世代超伝導体を設計・調整するための指針を示す。これはニッケレートに限らず、原子配列のわずかな変位が電気の流れに大きな影響を与える多くの酸化物材料にも当てはまる。

引用: Bhatt, L., Abarca Morales, E., Jiang, A.Y. et al. Structural modifications in strain-engineered bilayer nickelate thin films. Nature 653, 76–82 (2026). https://doi.org/10.1038/s41586-026-10446-2

キーワード: ニッケレート超伝導体, ひずみ工学, 薄膜, 電子顕微鏡, 結晶構造