面向先进核废物形态性能评估：镧系硼硅酸盐玻璃溶解的温度依赖性

为何更安全的核废物贮存至关重要

现代核反应堆及未来的先进设计可以在无碳排放的情况下发电，但也会产生需要在数千年内与人类和环境隔离的强放射性废物。将废物封存于专门设计的玻璃中并将该玻璃深埋于地下，是最有前途的方案之一。本研究提出了一个简单却关键的问题：一种先进类型的核废物玻璃在高温水中长期表现如何，我们能否对其行为进行足够精确的量化以信任未来贮存库的模型？

将放射性封入玻璃

高放射性废物不会以松散粉末或液体形式存放。通常会将其熔入坚固的玻璃中，使多种化学元素固定在纠结的固体网络里。国际安全方案依赖多重保护：废物首先被稳定在耐久玻璃中，封入坚固容器，然后置于精心挑选的深地岩层中。为了预测该体系在数十万年尺度上的有效性，科学家构建性能评估模型，模拟若水最终到达玻璃时放射性原子逸出的速率。这些模型的可靠性取决于输入数据的质量，尤其是有关温度和水化学对玻璃腐蚀影响的数据。

对一种先进废物玻璃的新考察

本研究聚焦于镧系硼硅酸盐（LaBS）玻璃，这类材料设计用于包裹大量难以处理的元素，如钚、镅和锔。与目前反应堆常用的废物玻璃相比，LaBS玻璃更坚韧、耐热性更好，而且由于其结构已包含多种吸收中子的镧系元素，能更安全地容纳更高含量的放射性金属。作者研究了一个表征良好的样品称为AmCm2-19，最初为固定镅—锔富集废物而开发，并将其在水中的行为与广泛使用的参考玻璃International Simple Glass-1（ISG-1）进行比较。两种玻璃均按标准耐久性试验在纯水中于50 °C（温暖）到250 °C（非常热）范围内暴露。

热度如何改变玻璃—水反应

当玻璃置于水中时，其组成中的某些原子会缓慢进入液相。通过测量硼和硅等关键元素离开玻璃的速率，研究团队追踪了玻璃的溶解速率。对于AmCm2-19玻璃，这些释放速率随水温升高而增加，但在约150 °C附近趋于平缓。该平缓现象表明水可能已达到饱和：不能再溶解更多这些元素，并进入一种微妙的保护状态，可能涉及一层极薄的改性层或新的显微矿物相。有趣的是，这种先进的LaBS玻璃使水中溶解元素的浓度远低于参考玻璃，表明两种体系可能形成不同类型的二次化合物。

窥视玻璃并量化其抗蚀性

为了得到可供模型使用的数值，作者将其随温度变化的数据拟合到阿累尼乌斯（Arrhenius）关系式，该式将反应速率与温度联系起来。仅使用在达到饱和之前的条件（50 和 100 °C），他们求得了描述溶解速率对温度敏感程度的活化能。对AmCm2-19而言，这些值适中，大约为15–25千焦/摩尔，并与早期一些LaBS配方所得值相近。相比之下，更常规的核废物玻璃通常表现出更高的活化能，意味着其反应速率对温度的变化更为敏感。研究组还考察了不同镧系元素的溶出行为，发现较轻的镧系元素比重元素更易浸出，反映了它们在玻璃网络中的结合强度差异。

检查潜在的隐性损害

由于高温试验表明水可能达到饱和，研究人员开展了一个更极端的实验以促使可见的改性产物形成。他们将AmCm2-19的细粉末置于200 °C的热水中超过两周，然后用粉末X射线衍射和电子显微镜检查材料。这些方法可以揭示可能在玻璃表面形成的新晶体或层。测量结果仅显示轻微变化：一个小的预存晶相似乎有所减弱，未检测到明显的新晶体或厚的表面涂层。浸出前后对玻璃表面的元素分布映射也几乎相同，暗示任何可能存在的保护性改性层都极为薄弱。

这对未来废物贮库意味着什么

从非专业角度看，关键信息是这种先进的核废物玻璃即便在非常热的水中也相当稳定，一旦周围液体因溶解组分而饱和，其劣化速率会减缓。本研究提供了关于LaBS玻璃溶解的首批详细温度依赖性数值，为安全分析人员在预测其地下长期行为时提供了更好的工具。尽管还需在更多成分和条件下展开研究，这项工作使该领域向能够值得信赖地在地球深处长期封存放射性的废物形态与模型更进一步。

引用: McLachlan, J.R., Stanley, D.A., Garcia, J.A. et al. Toward the performance assessment of advanced nuclear waste forms: temperature dependence of lanthanide borosilicate glass dissolution. npj Mater Degrad 10, 44 (2026). https://doi.org/10.1038/s41529-026-00756-1

关键词: 核废物玻璃, 镧系硼硅酸盐, 地质处置, 玻璃腐蚀, 高放射性废物