极紫外高次谐波干涉测量激发引起的固体带隙动力学

以惊人速度观察电子运动

我们手机和计算机中的电子开关已经每秒数十亿次，但固体内部电子的运动更快——在千分之一的飞秒（即飞秒的万分之一）时间尺度上展开。本研究展示了科学家如何利用极紫外光和干涉图样“拍摄”这些超快运动，揭示在被强激光脉冲照射时控制材料电子行为的能隙如何短暂地发生变化。

用光测量光的波

干涉术是物理学的经典技巧：让两束波相叠加，从明暗条纹的微小差别中读取信息。在此，作者把这一思路应用到固体中产生的极紫外光上。他们以一个仅有数飞秒的近红外激光脉冲为起点，将其分成两份完全相同的拷贝，这两份脉冲走相同光路但略有时间延迟。当这对脉冲照射到固体样品时，每个脉冲都会驱动材料发出由原始激光产生的高阶谐波组成的极紫外闪光。由于两驱动脉冲在相位上锁定，两个相应的极紫外辐射也保持相干，并在极紫外光谱仪中形成精确的干涉图样。

探测两种截然不同的固体

团队在两种透明材料上测试了该方法，它们都具有较大的能量带隙但结构截然不同：非晶二氧化硅（一种玻璃状的SiO₂）和晶体氧化镁（MgO）。在两者中，强激光脉冲将电子剧烈摇动，使其短暂跃迁出通常占据的价带进入可自由移动的导带。这一过程称为高次谐波产生，会产生驱动光的奇数次谐波，光子能量可达约16电子伏。通过在保持两脉冲平衡的同时仔细提高激光强度，研究者观察到每个谐波的干涉条纹位置如何移动，这直接反映了发射出的极紫外光相位的变化。

从条纹移动读出带隙变化

关键是，该方法将两种可能的相位变化来源区分开来。一种可能是基本的近红外光在穿过由激光改变的材料区域时本身获得额外延迟。为检验这一点，作者在近红外范围重复了相同的干涉测量，几乎没有观察到随强度改变的相位变化。这意味着他们在高次谐波中看到的显著相位漂移必定来自电子受驱动及复合过程，而非简单的传播效应。在非晶SiO₂中，谐波相位随着激光强度增加朝一个方向增长，而在晶体MgO中则向相反方向增长。结合早期研究，这一模式表明：当大量电子被激发时，玻璃状固体中的填充与空态之间的能隙会缩小，而晶体中的能隙则会扩大。

将图景串联起来的模拟

为检验这一解释，作者使用了两种层次的先进计算。密度泛函理论表明，当大量电子在MgO中被激发时，一些可用态被阻塞，有效地将导带边缘上推，使能隙变宽。随后，半导体Bloch方程模拟和更简单的半经典模型跟踪了这种变化的能隙会如何改变高次谐波发射的时序和相位。这两种方法都预测，带隙扩大会将干涉条纹推动到更高能量处，这与在MgO中测得的结果一致。利用带隙大小与谐波相位之间的近似关系，团队估计带隙可在仅几飞秒内改变近一电子伏，并且两种材料的变化方向相反。

这对未来电子学意味着什么

这些实验和模拟一起证明了一种新方法，可以在自然允许的最快时间尺度上观察固体电子格局如何重排。通过全光学的极紫外干涉测量，这项技术能够以亚周期精度解析瞬时带隙变化和载流子动力学，无需电连接或更慢的探测手段。这一能力与未来的拍赫电子学相关，在那里电流将由光场而非导线控制，同时也适用于研究薄膜、半导体和在极端条件下的二维材料。本质上，这项工作将干涉条纹变成了一把灵敏的尺子，用来测量定义材料行为的能量屏障在强光照下如何“呼吸”变化。

引用: Lisa-Marie Koll, Simon Vendelbo Bylling Jensen, Pieter J. van Essen, Brian de Keijzer, Emilia Olsson, Jon Cottom, Tobias Witting, Anton Husakou, Marc J. J. Vrakking, Lars Bojer Madsen, Peter M. Kraus, and Peter Jürgens, "Extreme ultraviolet high-harmonic interferometry of excitation-induced bandgap dynamics in solids," Optica 12, 1606-1614 (2025). https://doi.org/10.1364/OPTICA.559022

关键词: 高次谐波产生, 超快光谱学, 带隙动力学, 极紫外干涉测量, 强场固体