单层WS2中激子发射的超快空间空穴燃烧

为何超薄材料中的微弱光波重要

工程师希望未来的信息技术不仅使用电子，还能利用“激子”——在固体内部以携带能量的光形式存在的短暂电子-空穴对。本研究考察了这些激子在仅一原子厚的半导体层中如何移动与消失。理解这些超快过程可能带来更灵敏的传感器、更快速的光学芯片，以及利用光而非电流来存储和处理信息的新方法。

被激光聚光照亮的单原子薄片

研究人员使用的是单层WS2，属于过渡金属硫族化物这一族的原子薄材料。这类材料因对光的强烈束缚而著称，会形成紧密结合的激子，主导其光学行为。团队剥离出超薄的WS2薄片，确认其确为单层，并用持续时间短于一万亿分之一秒的超短激光脉冲激发它们。通过记录发射光在空间、时间与颜色上的变化，他们能够观察到激子的产生、向外扩散以及在几十皮秒（万亿分之一秒）内的衰减过程。

中心变暗而非变亮时的怪异现象

在低激光功率下，行为看起来很简单：激光照射处出现一个明亮斑点，随着激子横向扩散而逐渐拓宽，类似染料在水中扩散。但随着激光功率增加，出现了反直觉的现象。被照亮区域的正中心变暗，而周围形成了一个明亮的环——这种图样称为空间空穴燃烧或“光晕”轮廓。在更高功率下，中心暗区又重新变亮并最终比周围区域更明亮。精确的时间测量显示，当空穴出现时光信号衰减更快，而当中心再次变亮时衰减又变慢，这暗示了底层电子环境发生了变化，而非单纯的加热效应。

局部掺杂：缺陷如何重塑光发射

为揭示成因，团队比较了暗中心与外部明亮环在时间和光谱上的差异。他们发现外圈主要由中性激子发射主导，而暗中心则以带电激子（或称“三激子”）为主，后者发射更弱且寿命更短。这表明激光中心出现局部掺杂的峰值——可移动电荷的有效数量增加。作者提出了一个简单图景：在强泵浦下，激子经常相互碰撞并以类似奥格反应的过程互相湮灭，释放出电子和空穴。材料中天然存在的硫空位容易俘获空穴并表现为负电荷中心。随着越来越多的空穴被这些缺陷捕获，区域变得更强掺杂，中性激子被转化为三激子，中心的发光被淬灭，从而产生观察到的暗穴。

通过光驱动化学再次变亮

在更高激光功率下，这一趋势反向，中心再次变亮。阈值上下的光谱显示，重新变亮的中心再次以中性激子为主，意味着材料被有效地“去掺杂”了。作者将此归因于光氧化：强烈的激光帮助氧或水相关分子取代晶格中的硫原子。这种光驱动的化学反应改变了可用自由电子的数量，降低了掺杂水平，恢复了高效的中性激子发射。与快速、可逆的空间空穴燃烧不同，这种氧化涉及原子的重排，且在很大程度上不可逆，这与他们在降低激光功率时的观测一致。

从复杂物理走向未来的激子器件

为检验他们的想法，团队建立了一个包含激子-激子湮灭、空穴在硫空位处的俘获以及高密度下激光诱导氧化的扩散模型。模拟复现了发光暗穴的骤然出现及其后来的再变亮，并与测得的时空光分布高度吻合。对非专业读者的结论是：光学激发、缺陷与表面化学之间的微妙平衡，可以强烈重塑原子薄材料中光的传播和发光特性。通过学习如何控制这些效应，科学家离构建实用的激子器件——电路、传感器，甚至可能是基于激子而非电子运转的计算机——又近了一步，这些器件基于纳米尺度上光与物质的耦合运动。

引用: Pan, Y., Zhu, L., Hu, Y. et al. Ultrafast spatial hole burning of excitonic emission in monolayer WS₂. Commun Phys 9, 76 (2026). https://doi.org/10.1038/s42005-026-02516-8

关键词: 激子传输, 单层WS2, 空间空穴燃烧, 光掺杂, 二维半导体