U2[CO3]3 和 U[CO3]2 的高压合成：作为地幔中铀潜在宿主相的研究

地球深处的隐秘热源

地球内部的大部分热量来自像铀这样的元素缓慢的放射性衰变。这些热量驱动板块构造、推动火山活动，并在数十亿年尺度上塑造着行星。然而科学家仍然不完全清楚铀在地幔深处以何种形态和在哪里被储存。本研究探讨了一种意想不到的可能性：位于我们脚下深处的富碳岩石可能在特殊的碳基矿物中封存铀，这有助于解释热量如何产生以及元素如何在地球内部迁移。

铀在深处“安身”为何重要

对称为地中微子的粒子观测表明，铀为地球内部热量贡献了很大一部分。在近地表，铀以各种矿物形式存在，通常与氧结合，形成人们熟知的矿物例如铀矿石（uraninite）和铀酰碳酸盐。但地幔——位于地壳与地核之间的广大岩石层——情况不同。最常见的地幔矿物并不容易容纳大量铀，因此必须存在其他更不寻常的宿主。同时，从钻石和高压实验中我们知道，深地幔的某些区域可能富含碳。这就引出一个关键问题：在数百公里深处那样极高压和高温条件下，由碳和氧构成的碳酸盐矿物能否捕获并封存铀？

在实验室重现深地球条件

为检验这一想法，研究者在实验中重现了类似地球“跃迁带”（约在地表下600公里）的条件。他们使用了一种称为金刚石砧（diamond anvil cell）的装置，将微小样品夹在两片金刚石之间，施加约20千兆帕（约为大气压的20万倍以上）的压力。研究者将一小晶体的二氧化铀（一种常见的铀氧化物）置于该微型高压腔中，并以固体二氧化碳包围。随后用激光将样品加热至约1800开尔文，接近该地幔区预期的温度。在加热过程中及加热后，他们使用拉曼光谱探测（感知光与原子振动的相互作用）并借助强大的同步加速器X射线束来揭示任何新晶体形成时的原子排列。

发现新的含铀矿物相

实验结果显示，二氧化铀与受压的二氧化碳发生反应，生成了两种全新的含铀碳酸盐，这两种矿物结构中都不含水。一种化合物记为U2[CO3]3，含有较低电荷态的铀（通常描述为“+3态”），另一种为U[CO3]2，含有略高电荷态的铀（“+4态”）。在这两种矿物中，碳与氧形成平面三角形的羰基（carbonate）团，这些团以不同方式层叠并相互连接，而铀原子则被不规则的氧配位壳包围。借助同步加速器X射线衍射，研究团队解析出每一种化合物的三维原子结构。他们随后使用基于量子力学的先进计算，确认这些结构的稳定性并考察这些新矿物在压力下的可压缩性。

原子结构揭示了什么

结构数据与计算结果显示，这些新型含铀碳酸盐的行为与那些包含较常见金属（如钙或锶）的高压碳酸盐相似。铀与氧之间的距离以及碳酸根团的连接方式表明，即便在极高压力下也存在强而稳定的键合。重要的是，与近地表常见的高电荷态铀（铀酰态）相比，这些矿物中的铀呈还原态，这与地幔深处更缺氧、偏还原的环境相一致。其力学性质——晶体的压缩行为——也与熟知的、与地幔相关的碳酸盐处于相似范围，表明这些相在真实深地球条件下可能能够稳定存在。

对地球内部的意义

通过合成并表征这两种新的含铀碳酸盐，这项研究表明，简单且无水的碳酸盐矿物确实可以在深地幔的压力与温度条件下容纳铀，尤其是在富碳区域。这为解释当地壳岩石随板块俯冲向下迁移时铀可能的去向提供了合理途径：如果近地表形成的铀酰碳酸盐被携入地幔深处，可能会转变为如本研究发现的还原态铀碳酸盐，从而将放射性元素及其产生的热量储存在地表之下很深的位置。未来关于这些矿物在与其他地幔岩石共存时稳定性的研究，将进一步澄清铀在地球内部的分配方式及其对行星长期热动力学的贡献。

引用: Spahr, D., Bayarjargal, L., Bykova, E. et al. High-pressure synthesis of U₂[CO₃]₃ and U[CO₃]₂ as potential host phases for uranium in the Earth’s mantle. Commun Chem 9, 112 (2026). https://doi.org/10.1038/s42004-026-01911-0

关键词: 铀碳酸盐, 地幔, 高压矿物, 深部碳循环, 放射性热