Интерферометрия высоких гармоник в экстремальном ультрафиолете: динамика индуцированного возбуждением запрещённого щели в твёрдых телах

Наблюдая за движением электронов с невероятной скоростью

Электроника в наших телефонах и компьютерах уже переключается миллиарды раз в секунду, но движение электронов внутри твёрдых тел ещё быстрее — разворачивается в квадриллионных долях секунды. В этой работе показано, как учёные могут «снимать» эти ультрабыстрые движения с помощью экстремального ультрафиолета и интерференционных картин, раскрывая, как энергетическая щель, определяющая электронное поведение материала, кратковременно меняется при воздействии интенсивного лазерного импульса.

Световые волны, измеряющие другой свет

Интерферометрия — классический приём физики: дают двум волнам перекрыться и читают крошечные различия по образовавшейся картине ярких и тёмных полос. Здесь авторы применяют эту идею к экстремальному ультрафиолету, генерируемому внутри твёрдого тела. Они начинают с ближнего инфракрасного лазерного импульса продолжительностью всего несколько фемтосекунд и расщепляют его на две идентичные копии, которые проходят одинаковый путь, но приходят с небольшим временным сдвигом. Когда эти «близнецы» попадают в образец, каждый возбуждает материал так, что тот испускает вспышки экстремального ультрафиолета, состоящие из высоких гармоник исходного лазера. Поскольку два управляющих импульса фазово зафиксированы, и два полученных XUV-всплеска связаны и дают точную интерференционную картину в XUV-спектрометре.

Изучение двух очень разных типов твёрдых тел

Команда протестировала метод на двух прозрачных материалах, которые имеют большую энергетическую щель, но сильно отличаются структурой: аморфный диоксид кремния (стеклообразная форма SiO₂) и кристаллический оксид магния (MgO). В обоих материалах интенсивные лазерные импульсы так сильно разгоняют электроны, что те кратковременно прыгают из валентной зоны, где обычно находятся, в зону проводимости, где могут двигаться свободно. Этот процесс, известный как генерация высоких гармоник, даёт нечётные гармоники от возбуждающего света до энергий фотонов примерно в 16 электронвольт. Аккуратно увеличивая интенсивность лазера при сохранении баланса двух импульсов, исследователи наблюдали смещение положений интерференционных полос в каждой гармонике, что прямо отражает изменение фазы испускаемого экстремального ультрафиолета.

Чтение изменений запрещённой щели по сдвигу полос

Ключевое преимущество метода в том, что он разделяет две возможные причины фазовых сдвигов. Одна причина — сам ближний инфракрасный свет может набирать дополнительную задержку при прохождении через область материала, изменённую лазером. Чтобы это проверить, авторы повторили интерферометрию в ближней ИК-области и обнаружили практически отсутствие зависимости фазы от интенсивности. Это означает, что заметные фазовые сдвиги в высоких гармониках должны происходить из-за того, как электроны приводятся в движение и рекомбинируют, а не из простых эффектов распространения. В аморфном SiO₂ фазовые сдвиги гармоник растут в одном направлении с увеличением интенсивности лазера, тогда как в кристаллическом MgO они растут в противоположном направлении. В сочетании с предыдущими исследованиями эта картина указывает на то, что основная энергетическая щель между заполненными и пустыми состояниями сужается в стеклообразном материале, но расширяется в кристалле при возбуждении большого числа электронов.

Моделирование, которое связывает картину воедино

Чтобы проверить эту интерпретацию, авторы провели продвинутые расчёты на двух уровнях. Теория функционала плотности показывает, что при перераспределении большого числа электронов в MgO некоторые доступные состояния блокируются, что фактически поднимает край зоны проводимости и расширяет щель. Затем моделирование на основе уравнений Блоха для полупроводников и более простая полуклассическая модель отслеживают, как меняющаяся щель влияет на время и фазу излучения высоких гармоник. Обе модели предсказывают, что расширение щели должно смещать интерференционные полосы к более высоким энергиями, что и было измерено в MgO. Используя приближённую связь между размером щели и фазой гармоник, команда оценивает, что щель может изменяться почти на один электронвольт всего за несколько фемтосекунд, причём в двух материалах изменения имеют противоположные знаки.

Почему это важно для будущей электроники

Вместе эксперименты и моделирование демонстрируют новый способ наблюдать, как электронный ландшафт твёрдого тела перестраивается на скоростях, близких к предельным, которые допускает природа. Применяя полностью оптическую интерферометрию в экстремальном ультрафиолете, техника позволяет разрешать переходные изменения запрещённой щели и поведение носителей с субцикловой точностью, без необходимости электрических контактов или медленных зондов. Это важно для будущей петагерцовой электроники, где потоки будут управляться световыми полями, а не проводами, и для изучения тонких плёнок, полупроводников и двумерных материалов в экстремальных условиях. По сути, работа превращает интерференционные полосы в чувствительную линейку для измерения того, как энергетические барьеры, определяющие поведение материала, «дышат» при интенсивном освещении.

Цитирование: Lisa-Marie Koll, Simon Vendelbo Bylling Jensen, Pieter J. van Essen, Brian de Keijzer, Emilia Olsson, Jon Cottom, Tobias Witting, Anton Husakou, Marc J. J. Vrakking, Lars Bojer Madsen, Peter M. Kraus, and Peter Jürgens, "Extreme ultraviolet high-harmonic interferometry of excitation-induced bandgap dynamics in solids," Optica 12, 1606-1614 (2025). https://doi.org/10.1364/OPTICA.559022

Ключевые слова: генерация высоких гармоник, ультрабыстрая спектроскопия, динамика запрещённой щели, интерферометрия в экстремальном ультрафиолете, твёрдые тела в сильных полях