Исследование взаимосвязи искажения решётки, магнитного упорядочения и диэлектрического поведения в Dy2NiFeO6−δ, синтезированном по растворно‑химическому методу

Почему эта необычная кристаллическая структура важна

Электроника будущего всё чаще будет опираться на материалы, способные выполнять несколько функций одновременно — накапливать заряд как конденсатор, реагировать на магнитные поля как мини‑магнит и делать это в компактных энергоэффективных устройствах. В этой работе рассматривается недавно полученный кристалл Dy₂NiFeO₆−δ, представитель семейства «двойных перовскитов», который естественным образом связывает структуру, магнетизм и электрические свойства. Понимание того, как расположены его атомы, как они переносят заряд и как взаимодействуют их крошечные магнитные моменты, может помочь инженерам разрабатывать более продуманные компоненты для датчиков, запоминающих устройств и спиновой электроники.

Создание нового типа кристалла

Исследователи получили Dy₂NiFeO₆−δ с помощью растворно‑осадительного «сол‑гель» метода вместо традиционного твердофазного синтеза. Проще говоря, они растворили солі диспрозия, никеля и железа в воде, добавили органические связующие для равномерного распределения металлов и затем аккуратно нагрели смесь до образования геля. Этот гель обжигали в два этапа при высоких температурах, чтобы сжечь органику и заставить атомы упорядочиться в кристалл. Рентгеновская дифракция подтвердила, что атомы заняли слегка искажённую моноклинную структуру — изогнутую версию идеального кубического перовскита, — а электронная микроскопия показала нанометровые зерна, склонные к агломерации из‑за высокой поверхностной энергии и магнитных взаимодействий.

Скрытые дефекты и их роль

Чтобы выяснить валентные состояния элементов и наличие дефицита кислорода в решётке, команда использовала рентгеновскую фотоэлектронную спектроскопию. Измерения показали диспрозий в трёхвалентном состоянии, никель преимущественно как Ni²⁺ и железо в смеси Fe²⁺ и Fe³⁺. Из баланса зарядов сделали вывод, что кристалл испытывает нехватку некоторых атомов кислорода — эффект, обозначенный малой «δ» в формуле. Эти вакансии кислорода — не просто дефекты: в оксидах такого рода отсутствующие кислороды часто служат путевыми точками для перемещения заряда и могут тонко изменять взаимодействия между магнитными атомами. В данном случае они создают среду, благоприятную для прыжков электронов между ионами металлов, и влияют как на электрические, так и на магнитные отклики материала.

Электрическое поведение при изменяющихся сигналах

Затем порошок спрессовали в таблетки и измерили, как хорошо он накапливает и теряет электрическую энергию в очень широком диапазоне частот и температур. На низких частотах материал демонстрирует высокий диэлектрический показатель, то есть способен аккумулировать значительную электрическую энергию, но это значение постепенно уменьшается при увеличении частоты сигнала. Такая картина согласуется с накоплением заряда на внутренних интерфейсах — между зернами и на их границах — которые уже не успевают следовать за быстрым изменением поля. Связанные потери энергии быстро падают на низких частотах и затем выравниваются, что соответствует так называемому квази‑постоянному (quasi‑DC) процессу проводимости, где доминирует медленное «прыжковое» перемещение заряда. Измерения проводимости подтверждают эту картину: при более высоких температурах и частотах электроны легче перескакивают между соседними центрами, что соответствует умеренной энергии активации, типичной для короткодействующих прыжков, стимулируемых вакансиями кислорода.

Магнитные особенности при низких и комнатных температурах

При охлаждении образца в слабых магнитных полях его намагниченность показывает богатую последовательность магнитных состояний. Примерно при 107 кельвинах (~−166 °C) материал проходит явный переход, когда соседние магнитные моменты перестраиваются из неупорядоченного состояния в упорядоченное, преимущественно антипараллельное, известное как антиферромагнетизм. Ниже примерно 50 кельвинов намагниченность растёт и проявляет признаки «замороженного» или стеклообразного поведения: множество мелких магнитных областей фиксируются в неупорядоченных ориентациях, вызывая слабую ферромагнитность и вялые отклики. Даже при комнатной температуре кривые гистерезиса при изменении поля показывают небольшую, но конечную магнитную память и сопротивление перевороту, что указывает на выживание кластеров короткого радиуса действия и наклона спинов после исчезновения дальнего порядка. Эти особенности возникают из взаимодействия сильных 4f‑моментов диспрозия и 3d‑моментов никеля и железа, опосредованных общими атомами кислорода и теми же вакансиями, которые направляют перенос заряда.

Почему этот кристалл перспективен

В совокупности искажения структуры, контролируемый недостаток кислорода и сложные магнитные взаимодействия делают Dy₂NiFeO₆−δ по‑настоящему многофункциональным материалом. Он сочетает значительную, настраиваемую диэлектрическую реактивность с прыжковой электрической проводимостью и смесью антиферромагнитных, слабо ферромагнитных и стеклообразных состояний при разных температурах. Хотя исследователи ещё не измеряли напрямую взаимное влияние электрических и магнитных свойств под приложенными полями, наблюдаемое поведение сильно указывает на полезную связанность между ними. Такое сочетание, полученное без использования кобальта (стратегического и часто дорогостоящего элемента), делает Dy₂NiFeO₆−δ перспективной платформой для будущих магнитоэлектрических компонентов и спинтронных устройств, хранящих и обрабатывающих информацию с помощью как заряда, так и спина.

Цитирование: Punj, S., Dhruv, D.B., Singh, J. et al. Exploring the interplay of lattice distortion, magnetic ordering, and dielectric behavior in Dy₂NiFeO_6−δ synthesized via solution chemistry. Sci Rep 16, 9709 (2026). https://doi.org/10.1038/s41598-026-38284-2

Ключевые слова: двойной перовскит, мультиферроик оксид, спинтронные материалы, дефекты кислорода, диэлектрическая релаксация